Ouvert au public depuis 1801, le Muséum d’Angers est l’héritier d’une longue et riche histoire.
Le noyau initial des collections date de la Révolution française. Par le décret du , Gabriel Éléonore Merlet de la Boulaye (1736-1807) est chargé de réunir les livres et les collections d’Histoire naturelle saisis dans les maisons nationales. Récupérées dans tout le département, notamment dans les maisons des émigrés, elles sont initialement rassemblées dans l’abbaye Saint-Serge d'Angers. Malheureusement, elles sont pillées par les Vendéens qui assiègent Angers en décembre 1793.En 1795, l’École centrale de Maine-et-Loire est créée au logis Barrault. Joseph-Étienne Renou (1740-1809), collaborateur de Merlet, est appelé à la chaire d’Histoire naturelle et, avec ce qui restait des collections à l’abbaye Saint-Serge, forme un cabinet d’Histoire naturelle destiné à l’enseignement dans la toute nouvelle École. Les collections s’enrichissent grâce notamment à Louis-Marie de La Révellière-Lépeaux (1753-1824), membre du Directoire :
Portrait de La Révellière-Lépeaux en botaniste, par François Gérard, 1798, Musée des Beaux-Arts d'Angers
Le citoyen Lépeaux a fait ces jours derniers une demande très importante pour votre école d’Histoire naturelle. (...) Vous aurez un herbier avec une collection d’insectes et de minéraux, cela formera un commencement de cabinet qui s’enrichira par la suite. Le grand but en demandant ces objets est d’obtenir un muséum dans la ville d’Angers.
De plus, La Révellière-Lépeaux invite Renou en 1798 à rapporter pour son cabinet des objets des collections du Muséum national d'Histoire naturelle, dont une collection de 12 poissons fossiles rapportés d’Italie (Monte Bolca) par Bonaparte en 1797 (collection qui existe encore, avec ses étiquettes d’origine)6. Le cabinet ouvre finalement ses portes au public comme « muséum d'Histoire naturelle » le 5 mai 1801. En 1805, l’École centrale étant supprimée, le Muséum devient municipal, tout en restant hébergé dans le logis Barrault avec le Musée des Beaux-Arts d’Angers.
Le Muséum d’Angers attire rapidement l’intérêt et ses collections augmentent. En 1806, Étienne Geoffroy Saint-Hilaire (1772-1844) envoie au Muséum d’Angers, au nom du Muséum national, d’importants fossiles et moulages. L’affluence des visiteurs est grande :
Il vient beaucoup d’étrangers tous les jours et, ceux d’ouverture publique, il y a affluence de personnes, les unes par curiosité, les autres pour leur instruction, tels que les écoliers qui se sont instruits à l’école et qui se font un plaisir de venir y revoir les objets qu’ils ont étudiés, ils y amènent d’autres élèves qu’ils font : les professeurs des écoles secondaires y amènent aussi leurs élèves, ils y viennent voir les objets dont on les a entretenus et apprendre le nom et comparer ce qu’ils ont pu recueillir. Les chimistes pour la minéralogie, les orfèvres et les joailliers pour les pierres, les cailloux et les cristaux. Les peintres, les potiers et faïences viennent pour imiter les coquillages et les marbres ; enfin, chacun s’attache plus particulièrement à examiner l’objet qu’il veut reconnaître, imiter ou qui l’affecte davantage
Après le décès de Renou (1809), l’administration du Muséum traverse une période troublée. Guilloteau, l’aide-naturaliste, administre le Muséum à l’époque des directeurs Bastard (qui est aussi directeur du Jardin des plantes d'Angers et s’occupe moins du Muséum) et de Tussac (qui travaillait à Paris). En 1821, Auguste Nicaise Desvaux (1784-1856) remplace Guilloteau comme aide-naturaliste (à la retraite de celui-ci) et est nommé directeur en 1822. Desvaux essaye de donner un ordre aux collections et se querelle avec la municipalité pour résoudre les nombreux problèmes logistiques du Muséum, sans résultats.
Ce n’est que sous la direction d’Alexandre Boreau (1803-1875) que l’agrandissement du Muséum a lieu, de nouvelles salles du Muséum au premier étage du logis Barrault étant inaugurées en 1849. La même année, le Muséum s’enrichit de l’héritage de la collection de Pierre-Aimé Millet de la Turtaudière (1783-1873), doyen de l’histoire naturelle angevine. Sa collection se composait surtout de fossiles du tuffeau et des faluns d’Anjou, mais qui ont aujourd’hui presque tous disparus. En 1864 une exposition temporaire de géologie devient l’exposition permanente. En 1871, il est à remarquer la création de la Société d'études scientifiques de l'Anjou (SESA) par un groupe de savants fortement liés au Muséum. En 1883, Alphonse Milne-Edwards (1835-1900), professeur d’ornithologie au Muséum national, fait don au Muséum d’Angers de 65 oiseaux.
Le siège du Muséum reste toujours au logis Barrault, mais en 1885 la ville d'Angers décide l’acquisition de la collection Soye, constituée de 13 000 échantillons fossiles et, alors, les collections de paléontologie deviennent trop imposantes dans les locaux du logis Barrault et sont installées dans l’ancien hôtel de ville – place Imbach – et constituent un musée paléontologique. Les collections de géologie viennent ensuite y prendre place. La même année un moulage d’ichthyosaure de Holzmaden entre dans les collections, acheté au musée cantonal de géologie de Lausanne, où l’original se trouve toujours. Un fossile authentique d’ichthyosaure, en provenance de Holzmaden, sera ajouté aux collections plus tard.
Les collections de botanique se développent à Angers depuis la création de la Société des Botanophiles en 1777. Conservées au Jardin des plantes durant presque tout le xixe siècle, les herbiers seront logés en 1895 dans l’ancien logis des maires, aile nord de l’ancien hôtel de ville, contigu au musée Paléontologique. La SESA vient y prendre place également. L’herbier d’Alexandre Boreau est acheté par la municipalité en 1875, et celui de James Lloyd (1810-1896) est légué à la ville en 1897.
Tous les herbiers sont regroupés à l’Arboretum Gaston-Allard à partir de 1964 ; la SESA accompagne ce déménagement. De 1898 jusqu’à 2005 ces collections formaient le musée Botanique.
Sous le directeur Georges Bouvet (1850-1929) beaucoup d’objets sont entrés au Muséum (le nombre d’échantillons a plus que quintuplé) et une classification générale des collections est achevée. Son successeur, Olivier Couffon (1882-1937), apporte 12 000 échantillons géologiques et paléontologiques locaux de sa propre collection. Des collections de préhistoire apparaissent à la fin du xixe siècle puis surtout grâce au site paléolithique de Roc-en-Pail, Chalonnes-sur-Loire (Maine-et-Loire).
En 1958, sous la direction de Philippe Maury (1892-1978), les collections de zoologie sortent du logis Barrault et sont installées à l’hôtel Demarie-Valentin qui devient musée Zoologique, rue Jules Guitton tout près du musée Paléontologique.
Le musée Zoologique ouvre au public le . Les deux établissements sont finalement réunis pour récréer le muséum d'Histoire naturelle en 1990 et les deux bâtiments sont reliés en 1991 par l’ouverture au public d’un petit jardin niché sur les anciens remparts de la ville d’Angers, permettant aux visiteurs un parcours continu entre les salles de zoologie et la galerie de paléontologie. En 2005, le musée Botanique, tout en restant sur le site de l’Arboretum, est absorbé par le muséum d'Histoire naturelle, qui change sa désignation pour muséum des Sciences naturelles. Le , le Muséum est rattaché administrativement aux autres cinq musées de la ville d’Angers, dans une même direction.
Contrairement à presque tous les autres muséums en France, le Muséum d'Angers et ses collections n’ont pas trop souffert des deux guerres mondiales. Encore mieux, aucun incendie, inondation ou catastrophe n’a détruit ou endommagé les collections du Muséum ; la plus grande catastrophe étant vraisemblablement le pillage vendéen en 1793. Même si au fil du temps beaucoup de pièces ont été perdues, voire volées, le Muséum retient une continuité et intégrité rare pour un Muséum vieux de plus de 200 ans.
